【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，西安交通大學(xué)前沿科學(xué)技術(shù)研究院何剛教授團(tuán)隊(duì)圍繞光電功能界面與電子傳輸調(diào)控開(kāi)展系統(tǒng)研究，在光催化、規(guī)模化儲(chǔ)能與智能傳感等方向形成系列原創(chuàng)成果。聚焦紫精類(lèi)功能分子的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與界面耦合機(jī)制，近期兩項(xiàng)工作分別從“離子—電子耦合調(diào)控”和“界面定向電子傳輸”兩個(gè)層面，進(jìn)一步拓展了紫精基功能材料在類(lèi)腦計(jì)算與太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，也為發(fā)展低功耗智能器件與高穩(wěn)定性能源催化體系提供了新的研究思路。相關(guān)成果均發(fā)表于國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Angewandte Chemie International Edition，展現(xiàn)了團(tuán)隊(duì)在紫精基功能分子設(shè)計(jì)、離子/電子耦合調(diào)控及界面電子傳輸機(jī)制等方面的持續(xù)創(chuàng)新能力。
 

　　在有機(jī)電化學(xué)神經(jīng)形態(tài)器件方向，團(tuán)隊(duì)聚焦神經(jīng)形態(tài)計(jì)算中低功耗“存算一體”器件的發(fā)展需求，針對(duì)傳統(tǒng)電化學(xué)離子門(mén)控器件在低電壓工作條件下穩(wěn)定性、可重復(fù)性與長(zhǎng)期循環(huán)耐久性不足等問(wèn)題，提出了基于分子工程與離子/電子協(xié)同調(diào)控的新策略。研究團(tuán)隊(duì)在紫精骨架中引入噻吩單元，構(gòu)筑了噻吩紫精(thienoviologen)體系，并開(kāi)發(fā)出高性能電化學(xué)神經(jīng)形態(tài)器件(Electrochemical Neuromorphic Device)。該分子設(shè)計(jì)有效調(diào)控了材料電子結(jié)構(gòu)與電化學(xué)活性，降低了能隙，并增強(qiáng)了可逆氧化還原及自由基相關(guān)過(guò)程的穩(wěn)定性，使器件能夠在低電壓條件下實(shí)現(xiàn)連續(xù)可調(diào)的電導(dǎo)響應(yīng)與可靠離子門(mén)控調(diào)制。器件在±1 V范圍內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定模擬突觸行為，脈沖循環(huán)壽命達(dá)到十萬(wàn)次量級(jí)，并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了脈沖時(shí)序依賴(lài)可塑性(STDP)、聯(lián)想學(xué)習(xí)電路以及NAND、XOR等雙端邏輯運(yùn)算，展現(xiàn)出“學(xué)習(xí)—計(jì)算”一體化的應(yīng)用潛力。在卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)圖像識(shí)別等任務(wù)中，該器件作為模擬突觸權(quán)重表現(xiàn)出良好的識(shí)別準(zhǔn)確率與魯棒性，為紫精基有機(jī)材料在低功耗類(lèi)腦計(jì)算與智能電子器件中的應(yīng)用提供了新路徑。
 

　　相關(guān)成果以Bioinspired High-Performance Neuromorphic Devices Enabled by Thienoviologen-Based Electrochemical Ion Gating(《基于噻吩紫精電化學(xué)離子門(mén)控的仿生高性能神經(jīng)形態(tài)器件》)為題發(fā)表于 Angewandte Chemie International Edition(《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》)，并入選Frontispiece。前沿院博士研究生孫思宇、副教授張?jiān)綆t為共同第一作者，何剛教授為通訊作者。
 

　　與此同時(shí)，在紫精基光催化方向，團(tuán)隊(duì)針對(duì)傳統(tǒng)光催化體系中光生載流子復(fù)合嚴(yán)重、界面電子傳輸效率低以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性不足等關(guān)鍵問(wèn)題，提出“平行界面工程”新策略，通過(guò)構(gòu)筑硒紫精電子介體與單原子Pt/缺陷g-C3N4之間的雙共價(jià)平行界面，建立穩(wěn)定高效的定向電子傳輸通道，實(shí)現(xiàn)了界面電子流的精準(zhǔn)調(diào)控。研究表明，該平行界面結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)了界面電子耦合與電荷分離效率，促進(jìn)光生電子快速遷移至催化位點(diǎn)。超快光譜與理論計(jì)算結(jié)果共同證實(shí)，該“電子天橋”結(jié)構(gòu)將正向電子轉(zhuǎn)移速率提升至0.043 L·g-1·s-1，電荷分離壽命延長(zhǎng)至7998.8 ps。在可見(jiàn)光條件下，體系實(shí)現(xiàn)了3231.9μmol·h-1·g-1的產(chǎn)氫速率以及1390.6 μmol·h-1·g-1的芐胺氧化速率，在連續(xù)144小時(shí)循環(huán)測(cè)試后仍保持92%的初始產(chǎn)氫活性，表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與循環(huán)耐久性。該工作系統(tǒng)比較了靜電連接、單邊共價(jià)連接與雙共價(jià)平行連接等不同界面構(gòu)筑模式，結(jié)合界面調(diào)控、電子介體構(gòu)筑與單原子催化，為解決光催化體系中界面電子傳輸效率低與結(jié)構(gòu)易失穩(wěn)等問(wèn)題提供了新的分子設(shè)計(jì)思路。
 

　　相關(guān)成果以Parallel Interface Engineering of Single-Atom Pt/g-C3N4 and Selenoviologen for Durable Photocatalysis via Efficient Directional Electron Flow(《單原子Pt/g-C3N4與含硒紫精的平行界面工程：通過(guò)高效定向電子傳輸實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定光催化》)為題發(fā)表于A(yíng)ngewandte Chemie International Edition(《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》)。前沿院博士研究生張朝光為論文第一作者，何剛教授、李國(guó)平副教授為共同通訊作者。
 

　　相關(guān)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、西安交通大學(xué)自主創(chuàng)新能力提升項(xiàng)目、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)、博士后科學(xué)基金以及西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心、高性能計(jì)算平臺(tái)等支持。