【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】在甲烷減排與溫室氣體治理領(lǐng)域，低濃度甲烷的高效治理具有重要意義。垃圾填埋、煤礦通風(fēng)以及天然氣開(kāi)采、輸送和使用過(guò)程中均可能產(chǎn)生甲烷排放，部分排放氣流經(jīng)空氣稀釋后，甲烷濃度可降至數(shù)百至數(shù)千ppm甚至更低。然而，甲烷具有穩(wěn)定的C–H鍵，低濃度條件下較低的甲烷分壓又進(jìn)一步增加了其活化和深度氧化的難度。傳統(tǒng)熱催化通常需要較高溫度才能實(shí)現(xiàn)高效甲烷燃燒，如何在超低甲烷濃度下實(shí)現(xiàn)溫和條件下的高效完全氧化，是甲烷減排領(lǐng)域面臨的重要科學(xué)挑戰(zhàn)。
 

　　光子-聲子協(xié)同調(diào)控光生載流子動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)低濃度甲烷低溫高效燃燒
 

　　近日，清華大學(xué)化工系唐軍旺教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)構(gòu)建Pt/CeO2{111}納米晶光子-聲子協(xié)同催化體系，實(shí)現(xiàn)了超低濃度甲烷的低溫高效完全氧化。團(tuán)隊(duì)利用晶面工程調(diào)控CeO2的光生載流子行為，發(fā)現(xiàn){111}晶面表現(xiàn)出最優(yōu)的甲烷氧化性能；進(jìn)一步負(fù)載Pt后，Pt作為電子受體促進(jìn)光生電子向其遷移并加速氧氣還原，增強(qiáng)O2?等活性氧物種的生成，同時(shí)光生空穴在皮秒尺度快速參與甲烷C–H鍵活化，推動(dòng)后續(xù)連續(xù)氧化。此外，熱激發(fā)產(chǎn)生的聲子可促進(jìn)深能級(jí)陷阱態(tài)載流子脫陷，提高有效載流子參與表面反應(yīng)的效率，超快瞬態(tài)吸收光譜證實(shí)了這一光子-聲子協(xié)同機(jī)制。
 

　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在500ppm甲烷、6bar、200 ℃及30,000mL·g-1·h-1空速條件下，Pt/CeO2{111}催化劑實(shí)現(xiàn)了95%的甲烷轉(zhuǎn)化率和99%的CO2選擇性，T80僅為98℃，表觀量子效率達(dá)到36.5%，并可穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)100小時(shí)。相比之下，同一催化劑在單純熱催化條件下需要超過(guò)600 ℃才能獲得相近的甲烷轉(zhuǎn)化性能，而光子-聲子協(xié)同催化將反應(yīng)溫度顯著降低至200 ℃，表明光子與聲子的協(xié)同能夠有效突破傳統(tǒng)熱催化的溫度限制。
 

　　研究通過(guò){111}晶面工程、Pt界面電荷調(diào)控以及光子-聲子協(xié)同，揭示了晶面、界面電荷傳輸和聲子調(diào)控載流子動(dòng)力學(xué)對(duì)甲烷氧化反應(yīng)的協(xié)同作用機(jī)制，為超低濃度甲烷的低溫高效治理提供了新的催化策略，也為利用光子和聲子協(xié)同突破傳統(tǒng)催化反應(yīng)的能量與動(dòng)力學(xué)限制提供了新的范式。
 

　　研究成果以“光子-聲子協(xié)同驅(qū)動(dòng)Pt/CeO2{111}納米晶催化超低濃度甲烷燃燒”(Catalytic Combustion of Extremely Low Concentrations of Methane by Pt/CeO2{111} Nanocrystals Driven by the Synergy of Photons and Phonons)為題，于8月19日發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society，JACS)。
 

　　清華大學(xué)化工系教授唐軍旺為論文通訊作者，清華大學(xué)化工系訪問(wèn)學(xué)者王超，博士后國(guó)俊俊、熊倫喬為論文共同第一作者。
 

　　研究得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、北京市自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金等的資助與支持。
 

　　引用：化工系唐軍旺團(tuán)隊(duì)通過(guò)光子-聲子協(xié)同催化實(shí)現(xiàn)超低濃度甲烷低溫高效燃燒-清華大學(xué)【引用時(shí)間：2026年8月27日】