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儀表網 研發(fā)快訊】 近日,華中科技大學化學與化工學院張卓磊課題組、楊利明課題組聯合相關研究團隊在Angewandte Chemie International Edition發(fā)表研究工作,提出了一種由“熵穩(wěn)定”走向“熵功能”的高熵發(fā)光材料設計思路。
寬譜近紅外光源在光譜分析、無損檢測、先進成像和機器視覺等領域具有重要價值。隨著檢測對象日益復雜,單一波長所提供的信息逐漸難以滿足材料識別和內部結構探測需求,能夠覆蓋多個光譜窗口的寬譜、多通道光源因此受到越來越多關注。
但對于發(fā)光材料而言,“寬譜”并不是簡單地拓寬一條發(fā)射帶。多個發(fā)光通道往往涉及不同的能級結構、能量傳遞及弛豫過程。如何在同一材料中組織這些光物理過程,同時兼顧光譜可調性和材料穩(wěn)定性,是構筑新型寬譜近紅外發(fā)光材料的重要科學問題。
研究團隊構筑了高熵稀土鹵化物Cs2Na(Sb,RE)Cl6,將多種具有不同光物理特性的金屬離子整合于同一晶格。不同于傳統高熵設計主要關注多組分帶來的結構穩(wěn)定化效應,該研究進一步利用組分復雜性組織寬帶吸收、能量敏化與多通道近紅外發(fā)射,使“高熵”從一種穩(wěn)定材料的策略,進一步轉化為一種設計發(fā)光功能的方法。其中,Sb3+提供寬帶吸收和敏化通道,多種稀土離子的特征能級共同形成互補的近紅外發(fā)射窗口。在單一激發(fā)條件下,材料實現約850–1600 nm的寬譜近紅外輸出,并表現出996、1220和1540 nm等特征發(fā)射通道;通過調節(jié)稀土組成,還可進一步改變不同發(fā)射通道的相對強度。
這一結果表明,高熵材料中的多組分不僅能夠貢獻構型熵,還可以成為調節(jié)能級結構和光譜輸出的設計變量。換言之,高熵體系的“復雜性”不再只是需要被容忍的結構特征,而可以進一步被利用來組織光學功能。與此同時,研究還揭示了高熵體系穩(wěn)定性提升的微觀來源。實驗及理論分析表明,高熵結構在濕度和氧化環(huán)境下具有更好的結構和發(fā)光穩(wěn)定性,其原因并非主要來自H2O或O2表面吸附能力的降低,而與高熵晶格中RE3+和Cl?離子遷移受到抑制密切相關。受限的離子輸運能夠延緩離子遷移誘導的晶格重構和材料降解。
在此基礎上,研究團隊進一步構筑了寬譜近紅外熒光轉換LED,實現穩(wěn)定的多通道近紅外輸出,并進行了成像和無損檢測演示。器件連續(xù)工作50小時后仍保持98.4%的初始發(fā)光強度。多個特征發(fā)射峰還可進一步用于構建自參照比率型光譜檢測模式,為降低光源強度和光路波動帶來的檢測誤差提供新的思路。寬譜、多通道近紅外光源未來可進一步面向光譜分析、材料識別、工業(yè)視覺和無損檢測等場景,并有望拓展至先進制造及硅基器件內部結構檢測等應用方向。
該工作的核心意義在于拓展了高熵材料的設計邊界:高熵不僅可以“以熵穩(wěn)結構”,還可以進一步“以熵組功能”。當不同元素的電子結構、吸收特性和發(fā)光行為被共同納入材料設計,高熵便不再只是結構穩(wěn)定化策略,而開始成為構筑復雜光功能的新維度。
相關研究以“High-Entropy Rare-Earth Halide Double Perovskites Convert Compositional Disorder Into Ion-Transport-Stabilized Broadband Near-Infrared Emission for LEDs”為題發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition, 2026: e9927134。本研究得到國家自然科學基金(22305089、22575093)、廣東省基礎與應用基礎研究基金(2025A1515011642)和華中科技大學交叉研究計劃等資助支持。華中科技大學為論文第一完成單位和通訊單位?;瘜W與化工學院辛玉香、于晨昕為論文第一作者,楊利明、張卓磊教授為論文通訊作者。
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