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ZrNiSn半Heusler熱電材料中本征無(wú)序相關(guān)合金散射

閱讀：602發(fā)布時(shí)間：2021-10-14

【引言】

熱電材料提供了將廢熱直接轉(zhuǎn)化為可用電能的可能性，可能是解決當(dāng)今能源危機(jī)的一個(gè)重要組成部分。對(duì)典型TE材料中電子和聲子輸運(yùn)的深入理解導(dǎo)致了基于優(yōu)化可調(diào)輸運(yùn)參數(shù)的富有成效的策略。

【成果介紹】

本征結(jié)構(gòu)無(wú)序會(huì)顯著影響半導(dǎo)體的熱輸運(yùn)和電子輸運(yùn)。盡管通常認(rèn)為是有序化合物，但半Heusler-ZrNiSn表現(xiàn)出無(wú)序合金的許多輸運(yùn)特性。與（Zr，Hf）NiSn基固溶體類似，未被取代的ZrNiSn化合物也表現(xiàn)出以合金散射為主的電荷輸運(yùn)。這種意外的電荷輸運(yùn)，即使在通常被認(rèn)為是*有序的ZrNiSn中，也可以用半Heusler系統(tǒng)中Ni部分填充間隙位來(lái)解釋。通過(guò)改變Sb摻雜量，定量分析了載流子濃度n_H為5.0×10¹⁹～2.3×10²¹cm^-³的ZrNiSn_1-xSb_x中晶體結(jié)構(gòu)的無(wú)序和缺陷對(duì)電子輸運(yùn)過(guò)程的影響。采用LinseisLSR-3系統(tǒng)測(cè)量了其Seebeck系數(shù)。優(yōu)化的載流子濃度n_H<3-4×10²⁰cm^-²導(dǎo)致在875K處ZT<0.8。這項(xiàng)工作表明，MNiSn（M=Hf，Zr，Ti）和其他大部分半Heusler熱電材料應(yīng)被認(rèn)為是高度無(wú)序的，尤其是在試圖理解電子和聲子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)特性時(shí)。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：（a）載流子濃度n_H，（b）霍爾遷移率μ_H（插圖顯示低溫霍爾遷移率）和（c）ZrNiSn_1xSb_x（x=0–0.1）樣品的電導(dǎo)率與溫度的關(guān)系。（d）與其它TE材料相比，ZrNiSn_0.99Sb_0.01的歸一化電導(dǎo)率。（插圖顯示了電導(dǎo)率與溫度的關(guān)系。）

圖2：（a）Heusler-ZrNi₂Sn體系和（b）半Heusler-ZrNiSn的晶體結(jié)構(gòu)系統(tǒng)Zr-Sn形成的八面體中心在半Heusler體系中占一半。

圖3：室溫霍爾載流子密度與銻含量的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)載流子密度略高于計(jì)算值，假設(shè)每個(gè)Sb原子為ZrNiSn₁_-_xSb_x系統(tǒng)提供一個(gè)電子（虛線）。

圖4：（a）對(duì)于ZrNiSn₁_-_xSb_x（x=0–0.1），霍爾遷移率作為300 K下霍爾載流子密度的函數(shù)。（b）在300K、600K和800K下，ZrNiSn₁_-_xSb_x（x=0–0.1）的霍爾遷移率與霍爾載流子密度的函數(shù)關(guān)系。計(jì)算了考慮極性、合金和聲子散射的固體曲線。虛線表示個(gè)別散射機(jī)制的計(jì)算貢獻(xiàn)。

圖5：（a）作為ZrNiSn₁_-_xSb_x（x=0–0.1）溫度函數(shù)的塞貝克系數(shù)樣品。實(shí)曲線采用SKB模型，虛線曲線采用SPB模型計(jì)算。（b）塞貝克系數(shù)作為霍爾載流子密度的函數(shù)。計(jì)算了考慮極性散射、合金散射和聲子散射的固體曲線。補(bǔ)充資料中給出了基于每種機(jī)理的Pisarenko曲線。

圖片 (4).png

圖6：（a）研究了ZrNiSn_1-xSb_x（x=0-0.1）樣品的熱導(dǎo)率和（b）晶格熱導(dǎo)率的溫度依賴關(guān)系。

圖片 (4).png

圖7：（a）對(duì)于摻銻的ZrNiSn_1-xSb_x（x=0-0.1），ZT是溫度的函數(shù)，（b）ZT是霍爾載流子濃度的函數(shù)。

圖片 (4).png

【結(jié)論】

與重取代（Zr，Hf）NiSn基固溶體合金相似，未取代ZrNiSn化合物也表現(xiàn)出合金散射主導(dǎo)的電荷輸運(yùn)，μ_H~T^-^0.5依賴性表明。這種意外的輸運(yùn)現(xiàn)象可以用Ni部分填充間隙位來(lái)解釋。分析表明，即使ZrNiSn-half-Heusler合金中存在少量的原子無(wú)序，也足以導(dǎo)致合金散射主導(dǎo)的電子輸運(yùn)，這意味著本征點(diǎn)缺陷無(wú)序?qū)E材料中電荷輸運(yùn)的影響具有重要意義。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，優(yōu)化的ZT值接近n_H≈3-4×10²⁰cm^-³。在875K時(shí)，ZrNiSn_0.99Sb_0.01的ZT<0.8。這項(xiàng)工作表明，MNiSn和其他大多數(shù)半費(fèi)斯勒熱電材料在試圖理解電子和聲子結(jié)構(gòu)時(shí)，應(yīng)被認(rèn)為是無(wú)序的。

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