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閱讀：24發(fā)布時(shí)間：2025-10-3
| 納米碳材料催化環(huán)己烷、環(huán)己烯及α-蒎烯液相氧化的性能研究 北京締森科技小型高壓反應(yīng)釜，在納米碳材料催化環(huán)己烷、環(huán)己烯及α-蒎烯液相氧化的性能研究中的應(yīng)用 【作者】 曹永海; 【導(dǎo)師】 彭峰; 【作者基本信息】 ， 工業(yè)催化， 2014， 博士 【摘要】 納米碳材料作為一類新型的非金屬催化劑，由于其優(yōu)良的物理、化學(xué)性質(zhì)，比如高比表面積、高穩(wěn)定性、抗酸堿能力強(qiáng)等，在催化領(lǐng)域日益受到重視。目前，納米碳材料在氣相涉氧反應(yīng)方面的研究已經(jīng)較為透徹；然而，對(duì)于納米碳材料在液相氧化方面的研究則處于起步階段，很多作用機(jī)理尚不明確。因此，拓寬納米碳材料在液相氧化反應(yīng)方面的應(yīng)用，探討其反應(yīng)機(jī)理，具有非常重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。環(huán)己烷選擇性氧化制己二酸是化學(xué)工業(yè)上的重要反應(yīng)；由環(huán)烯烴選擇性烯丙位氧化或環(huán)氧化可制高附加值化學(xué)品。本論文圍繞環(huán)己烷、環(huán)己烯、α-蒎烯等代表性環(huán)烷烴和環(huán)烯烴的液相氧化反應(yīng)，系統(tǒng)研究碳納米管和摻氮碳納米管表面化學(xué)物理結(jié)構(gòu)對(duì)液相催化的作用規(guī)律，提出基于碳催化的自由基反應(yīng)機(jī)理。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下：（1）選取典型的sp2雜化（石墨、石墨烯）和sp3雜化（微米和納米金剛石）的納米碳材料為催化劑，系統(tǒng)考察其在環(huán)己烷氧化中的性能以理解碳材料的不同結(jié)構(gòu)特性在環(huán)己烷氧化中的作用的差異。在相近的物理結(jié)構(gòu)的情況下，sp2雜化的碳材料比sp3雜化的碳材料的活性高，多孔石墨烯的活性高達(dá)162.6mmol g-1h-1。研究發(fā)現(xiàn)sp2雜化的碳材料之所以具備很好的催化性能，是由于其對(duì)中間產(chǎn)物環(huán)己烯*具有較強(qiáng)的分解能力，促進(jìn)了反應(yīng)的進(jìn)行，提高了反應(yīng)的總包活性。（2）研究碳納米管及摻氮碳納米管在催化環(huán)己烯烯丙位氧化制環(huán)己烯酮反應(yīng)中的催化性能與作用機(jī)制。研究表明，碳材料在該反應(yīng)中均能獲得較好的催化活性，摻氮碳納米管具有好的活性，能獲得59%的環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率和41%的環(huán)己烯酮的選擇性，其性能可以與傳統(tǒng)金屬催化劑相媲美。氮原子的摻雜有利于提高反應(yīng)的活性和產(chǎn)物環(huán)己烯酮的選擇性。NCNTs具備很強(qiáng)的催化性能歸功于它對(duì)烷氧或過氧自由基良好的穩(wěn)定能力，從而促進(jìn)自由基的鏈增長(zhǎng)過程，提高環(huán)己烯的反應(yīng)活性。（3）研究了碳納米管及摻氮碳納米管在催化α-蒎烯環(huán)氧化反應(yīng)制α-pinene oxide（PO）反應(yīng)中的催化性能與作用機(jī)制。摻氮碳納米管在此反應(yīng)中能獲得54.5%的環(huán)己烯轉(zhuǎn)化率和37.8%的PO的選擇性。中間物R(a)-OO-(b)R(c)和R(a)-O-(b)R(c)的分解生成PO對(duì)自由基鏈的增長(zhǎng)與傳遞的生成起著非常重要的作用。摻氮碳納米管作為催化劑具有較高的穩(wěn)定性，在連續(xù)重復(fù)5次后，反應(yīng)活性變化不大，是一種很有應(yīng)用前景的新型催化劑。
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