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閱讀：20發(fā)布時(shí)間：2025-10-3
| 甲烷低溫部分氧化催化劑制備及催化性能研究 北京締森科技催化加氫反應(yīng)釜，在甲烷低溫部分氧化催化劑制備及催化性能研究的應(yīng)用
【作者】 潘冬暉； 【導(dǎo)師】 陳冠益； 邵德洲； 【作者基本信息】 ， 環(huán)境工程， 2014， 碩士 【摘要】 天然氣資源儲(chǔ)量豐富，被認(rèn)為是21世紀(jì)能夠取代煤和石油的主要能源及化工原料，其消費(fèi)也呈現(xiàn)出逐年高速增長(zhǎng)的趨勢(shì)。大部分天然氣田位于邊遠(yuǎn)地區(qū)或者海底，而氣體介質(zhì)的遠(yuǎn)距離運(yùn)輸成本較高。油田伴生氣由于利用成本高而采用焚燒放空的方式進(jìn)行處理，既浪費(fèi)能源又污染環(huán)境。天然氣和油田伴生氣的成分均為甲烷，將甲烷直接原位轉(zhuǎn)化為便于運(yùn)輸?shù)囊后w燃料（如甲醇），對(duì)充分利用邊遠(yuǎn)地區(qū)及油田伴生氣具有重要的意義。目前，甲烷直接催化氧化制甲醇主要集中于氣固多相催化氧化及液相催化氧化，氣固多相催化氧化體系轉(zhuǎn)化率及選擇性難以同時(shí)提高，液相催化氧化體系強(qiáng)酸介質(zhì)對(duì)設(shè)備腐蝕高，均難以進(jìn)行大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。本文以金屬負(fù)載的分子篩為催化劑，H2O2為氧化劑，在水介質(zhì)中進(jìn)行甲烷部分氧化反應(yīng)，以期望能開(kāi)發(fā)出新型的液相催化反應(yīng)介質(zhì)及其相應(yīng)的催化劑。本文以研制甲烷在水介質(zhì)中低溫氧化催化劑為目的，采用液相離子交換法制備了Fe/ZSM-5和Fe-Cu/ZSM-5催化劑，利用SEM、BET、ICP、XRD、XPS等方法對(duì)催化劑的組成結(jié)構(gòu)及表面負(fù)載狀況進(jìn)行表征分析，并研究了其在水介質(zhì)中催化甲烷低溫氧化反應(yīng)的催化性能。（1）以HZSM-5分子篩為載體，制備了Fe/ZSM-5催化劑，活性組分Fe以Fe2O3的形式高度均勻的分散在載體ZSM-5表面及其孔道內(nèi)，在硝酸鐵濃度為0.015M時(shí)，F(xiàn)e的負(fù)載量為1.51%。Fe/ZSM-5催化劑進(jìn)行一次反應(yīng)后，活性組分Fe的含量有所損失。在反應(yīng)溫度為50℃，反應(yīng)壓力為30bar，催化劑投加量為0.1g，1M的H2O2溶液30mL，反應(yīng)時(shí)間為3h，攪拌速率為500rpm的反應(yīng)條件下，甲烷轉(zhuǎn)化率為2.28%，甲醇產(chǎn)量可達(dá)33.20μmol。（2）以HZSM-5分子篩為載體，制備了Fe和Cu共同負(fù)載的Fe-Cu/ZSM-5催化劑，F(xiàn)e和Cu分別以Fe2O3和CuO的形式高度均勻的分散在載體ZSM-5表面及其孔道內(nèi)，在硝酸鐵和硝酸銅的濃度分別為0.015M和0.01M時(shí)，F(xiàn)e和Cu的負(fù)載量分別為1.05%和0.92%。在優(yōu)化后的反應(yīng)條件下，甲烷轉(zhuǎn)化率為2.31%，甲醇的產(chǎn)量為85.59μmol，表明Fe-Cu/ZSM-5催化劑在催化甲烷轉(zhuǎn)化反應(yīng)的過(guò)程中，F(xiàn)e的負(fù)載有助于甲烷的活化，但是甲醇深度氧化反應(yīng)的也同時(shí)發(fā)生；Cu的負(fù)載對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化活性的提高作用不明顯，但有利于提高甲醇的選擇性；Fe和Cu共同負(fù)載使得甲醇的產(chǎn)量及甲烷的轉(zhuǎn)化均有顯著的提高。 北京締森科技發(fā)展有限公司 加氫反應(yīng)釜，催化反應(yīng)裝置，小型高壓反應(yīng)釜，實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)釜 |
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