【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米與界面催化研究中心(502組群)傅強(qiáng)研究員和慕仁濤研究員團(tuán)隊(duì)在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新進(jìn)展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOx)蓋層可以解耦二氧化碳(CO2)與氫氣(H2)的競爭活化過程，有效解決氧化物表面CO2強(qiáng)吸附毒化H2活化的難題，實(shí)現(xiàn)了高效催化加氫反應(yīng)。
 

　　金屬氧化物在涉氫催化反應(yīng)中具有重要作用，對其表界面結(jié)構(gòu)進(jìn)行有效調(diào)控是提高氧化物催化涉氫反應(yīng)性能的關(guān)鍵。該團(tuán)隊(duì)在前期的研究中通過構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控H2活化(ACS Catal.，2022；Nano Res.，2023)，特別利用了氧化物與氧化物之間的界面限域效應(yīng)有效增強(qiáng)催化加氫反應(yīng)的選擇性和穩(wěn)定性(ACS Catal.，2022；JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025；Nat. Commun. 2025)。
 

　　本工作中，研究人員通過氣相遷移法在ZnCr2O4表面形成了單分散ZnOx蓋層結(jié)構(gòu)，制備出ZnCr2O4@ZnOx催化劑。原位紅外等表征結(jié)果證實(shí)，在CO2共存的條件下，ZnCr2O4@ZnOx能夠通過均裂活化H2形成Zn−H，而純ZnO和ZnCr2O4結(jié)構(gòu)只能在無CO2條件下通過異裂活化H2形成Zn−H/Cr−H和O−H。研究發(fā)現(xiàn)，ZnCr2O4@ZnOx催化劑中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供CO2吸附位點(diǎn)，而單分散ZnOx蓋層則提供H2的均裂活化位點(diǎn)并形成穩(wěn)定的Zn–H物種，這種雙位點(diǎn)設(shè)計(jì)有效解決了CO2強(qiáng)吸附抑制H2活化的問題。在723 K反應(yīng)條件下，ZnCr2O4@ZnOx催化劑展現(xiàn)出33%的CO2轉(zhuǎn)化率和100%的CO選擇性，并穩(wěn)定運(yùn)行超過150小時(shí)。
 

　　相關(guān)研究成果以“Balancing CO2 Adsorption and H2 Activation on Confined ZnOx Species for CO2 Hydrogenation”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。該成果的共同第一作者是我所521組博士研究生賈浩然和馮小輝。該研究得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院碳中和光子科學(xué)中心等項(xiàng)目的資助。