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摘要上海光機所研究人員通過將添加劑冠醚(18-crown-6)引入準二維鈣鈦礦后,重構了鹵化鉛骨架的局部靜電環(huán)境,并選擇性增強了Pb─Br拉伸振動的振動活性,實現(xiàn)了對熱載流子瓶頸效應的有效抑制。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近期,中國科學院上海光學精密機械研究所超強激光科學與技術全國重點實驗室與國科大杭州高等研究院和重慶師范大學合作,通過對準二維鹵化物鈣鈦礦進行聲子管理,實現(xiàn)了對熱聲子瓶頸效應的有效抑制以及高性能準二維鈣鈦礦激光輸出。相關成果以“Accelerating the Hot Carrier Cooling for Phonon Management of Quasi-2D Perovskite Films Toward Low-Threshold Lasing”為題發(fā)表于Advanced Functional Materials。
 
  熱載流子冷卻對光電器件的性能的影響至關重要。準二維鈣鈦礦因其天然的量子阱結構以及從小n相到大n相的快速能量漏斗過程被廣泛認為是發(fā)光二極管和激光器的理想材料。然而,由于準二維鈣鈦礦中強烈的限域效應和能級分離,熱載流子弛豫效率較低,導致更強的熱聲子瓶頸效應。這一現(xiàn)象不僅加劇了俄歇復合,還延長了熱載子弛豫動力學過程,從而損害增益的可持續(xù)性,這些效應在高載流子密度下更為突出。
 
  針對上述問題,研究人員通過將添加劑冠醚(18-crown-6)引入準二維鈣鈦礦后,重構了鹵化鉛骨架的局部靜電環(huán)境,并選擇性增強了Pb─Br拉伸振動的振動活性,實現(xiàn)了對熱載流子瓶頸效應的有效抑制。超快瞬態(tài)吸收光譜顯示熱載流子冷卻顯著加快,熱聲子瓶頸受到抑制。這一過程促進了粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的建立,并支持高效的光學增益過程,包括實現(xiàn)了0.8 µJ cm?²的超低閾值的放大自發(fā)發(fā)射以及高達2880 cm?¹的材料增益。此外,成功實現(xiàn)了閾值低至2.2 µJ cm?²的單模激光發(fā)射,為開發(fā)高性能準二維鈣鈦礦相干光源開辟新路徑。
 
  該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、浙江省科技廳和浙江省杭州市科學技術局的資助和支持。
 
圖1 添加劑與Pb2+相互作用示意圖及熱載流子冷卻
 
  圖2 (a) 泵浦強度依賴的材料增益;(b) 增益動力學;(c) F-P 腔激光示意圖; (d) 激光輸出光譜; (e) 激光光譜半高寬; (f) 泵浦強度依賴的激光輸出強度和半高寬。

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