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摘要近日,南方科技大學(xué)物理系、量子功能材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì),與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、上海交通大學(xué)和清華大學(xué)合作,在雙層鎳氧化物超導(dǎo)薄膜電子結(jié)構(gòu)研究方面取得重要進(jìn)展。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,南方科技大學(xué)物理系、量子功能材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì),與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、上海交通大學(xué)和清華大學(xué)合作,在雙層鎳氧化物超導(dǎo)薄膜電子結(jié)構(gòu)研究方面取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)利用變光子能量角分辨光電子能譜(ARPES),系統(tǒng)解析了常壓超導(dǎo)(La,Pr,Sm)3Ni2O7薄膜的三維電子結(jié)構(gòu),揭示了不同軌道具有的不同維度特性,并在dz2軌道主導(dǎo)的γ能帶上發(fā)現(xiàn)約18meV的超導(dǎo)能隙。相關(guān)成果以“Three-Dimensional Electronic Structures in Superconducting Ruddlesden-Popper Bilayer Nickelate Films”為題發(fā)表在國際物理學(xué)期刊Physical Review X。
 
  銅氧化物高溫超導(dǎo)體通常被視為典型的準(zhǔn)二維體系。近期發(fā)現(xiàn)的Ruddlesden-Popper雙層鎳氧化物則有所不同,費(fèi)米能級(jí)附近同時(shí)存在dx2-y2和dz2軌道,多層結(jié)構(gòu)帶來的層間耦合可能直接參與超導(dǎo)配對(duì)。因此,第三維究竟只是微小修正還是不可忽略的自由度,成為理解其超導(dǎo)機(jī)制的關(guān)鍵問題。尤其是dz2軌道形成的γ能帶,是否穿過費(fèi)米能、沿面外動(dòng)量如何演化以及是否直接參與超導(dǎo),一直存在理論爭議。傳統(tǒng)單一光子能量的ARPES測量實(shí)驗(yàn),僅能提供某個(gè)kz截面的信息,難以回答完整的三維問題;與此同時(shí),雙層鎳氧化物對(duì)氧損失十分敏感,樣品在轉(zhuǎn)移過程中極易發(fā)生退化。
 
  為解決上述實(shí)驗(yàn)難題,團(tuán)隊(duì)采用超強(qiáng)氧化原子層逐層外延方法生長高質(zhì)量(La,Pr,Sm)3Ni2O7/SrLaAlO4薄膜。反射式高能電子衍射、X射線衍射與掃描透射電子顯微鏡共同確認(rèn)了薄膜的逐原子層生長和高結(jié)晶質(zhì)量;輸運(yùn)測量顯示,樣品的超導(dǎo)起始溫度約為48K,樣品生長后被迅速冷卻至200K以下,并通過低溫超高真空轉(zhuǎn)移腔送至同步輻射ARPES線站。該流程將轉(zhuǎn)移期間的氧損失降到最低,為本征能帶及能隙測量提供了可靠基礎(chǔ)。
 
  經(jīng)實(shí)驗(yàn)測量顯示,dx2-y2軌道貢獻(xiàn)的能帶沿kz方向變化很小,保持準(zhǔn)二維特征;與之相反,dz2軌道主導(dǎo)的γ能帶具有清晰的kz色散,并在所測三維動(dòng)量空間中持續(xù)穿越費(fèi)米能級(jí)。這一軌道選擇性的維度表明,雙層鎳氧化物無法被簡化為嚴(yán)格二維體系,面外軌道耦合參與其低能電子結(jié)構(gòu)。γ能帶在某些光子能量下譜強(qiáng)變?nèi)趸蚪跸?,主要源于隨kz變化的光電子矩陣元效應(yīng),但并不意味著該能帶從費(fèi)米面上真正消失。薄膜中雙層結(jié)構(gòu)的空間周期使γ能帶沿kz呈現(xiàn)相應(yīng)的周期性。
 
  在超導(dǎo)能隙方面,研究團(tuán)隊(duì)沿多個(gè)高對(duì)稱方向?qū)?alpha;、β和γ能帶進(jìn)行系統(tǒng)測量,均觀察到有限能隙,支持無節(jié)點(diǎn)配對(duì)圖景。對(duì)γ能帶開展的溫度依賴分析顯示,其在9.5K時(shí)的能隙約為18meV,對(duì)應(yīng)2Δ/kBTc約為8,顯著高于弱耦合BCS理論給出的3.5。這一結(jié)果確認(rèn)了dz2軌道參與了超導(dǎo)配對(duì)及強(qiáng)耦合配對(duì)圖像。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn),γ能帶在費(fèi)米能級(jí)附近的譜權(quán)重壓低在超過超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度后仍持續(xù)存在,并可延伸至約90K,提示該體系可能存在類似贗能隙的行為。
 
  該研究建立了超導(dǎo)雙層鎳氧化物超導(dǎo)薄膜從三維費(fèi)米面、軌道分辨色散到超導(dǎo)能隙的連續(xù)實(shí)驗(yàn)證據(jù)鏈。實(shí)驗(yàn)結(jié)果一方面揭示了不同軌道具有不同維度,另一方面通過γ能帶上的超導(dǎo)能隙和譜學(xué)特征,闡明了dz2軌道與電子關(guān)聯(lián)在鎳基超導(dǎo)中的共同作用。這些發(fā)現(xiàn)要求相關(guān)理論模型超越嚴(yán)格二維近似,在統(tǒng)一框架中處理雙層結(jié)構(gòu)、面外軌道耦合及多軌道電子關(guān)聯(lián)。
 
  南方科技大學(xué)物理系研究助理教授李月瑩、博士生徐立智和呂威為共同第一作者;粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心助理研究員李鵬,南方科技大學(xué)校長薛其坤院士和南方科技大學(xué)副教授、粵港澳大灣區(qū)量子科學(xué)中心雙聘研究員、量子功能材料全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室固定成員陳卓昱為通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到廣東省基礎(chǔ)研究重大項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、廣東省量子科學(xué)戰(zhàn)略專項(xiàng)、深圳市市級(jí)財(cái)政科研資金協(xié)同共建項(xiàng)目、深圳市科技計(jì)劃和中國博士后科學(xué)基金等支持。上海同步輻射光源BL03U線站為ARPES測量提供了支持。
 

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