【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】具有籠目晶格的量子材料因能帶結(jié)構(gòu)中包含平帶、狄拉克點、范霍夫奇點等特征而備受關(guān)注。近期，有研究實驗合成了釩基籠目金屬體系AV3Sb5(A=K、Rb、Cs)并觀察到超導電性、手性電荷序、配對密度波、反常霍爾效應等豐富的物理現(xiàn)象。
 

　　在探索與AV3Sb5同結(jié)構(gòu)的籠目結(jié)構(gòu)量子材料過程中，浙江大學曹光旱團隊經(jīng)過實驗，制備出新型鉻基籠目結(jié)構(gòu)CsCr3Sb5單晶，通過測試電阻率、磁化率、比熱及低溫晶體結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，其在TN≈55K發(fā)生長程反鐵磁序并伴隨電荷密度波的形成，且電輸運呈現(xiàn)“壞金屬”特性。與AV3Sb5相比，CsCr3Sb5的電子關(guān)聯(lián)增強，這為研究籠目晶格的強關(guān)聯(lián)物理提供了新的材料平臺。同時，CsCr3Sb5單晶常壓下的磁有序形式以及能否通過壓力驅(qū)動磁性量子臨界點進而實現(xiàn)非常規(guī)超導成為熱點問題。然而，由于CsCr3Sb5單晶樣品具有極薄、易碎、且產(chǎn)量少等特點，實驗上確定常壓下的磁有序和精確測量高壓下的物性演化較為困難。
 

　　曹光旱團隊與中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心程金光團隊和周睿團隊合作，借助綜合極端條件實驗裝置(SECUF)的實驗技術(shù)，克服了上述困難并在壓力驅(qū)動的磁性量子臨界點附近觀察到非常規(guī)超導電性，助力了新型籠目鉻基超導體的發(fā)現(xiàn)。
 

　　CsCr3Sb5單晶累加起來總質(zhì)量不到0.1 mg，因此常規(guī)的譜學測量較難表征其常壓下的磁有序性質(zhì)。物理所利用SECUF-A6實驗站提供的全超導磁體強場核磁共振系統(tǒng)，在25T的強磁場下進行長時間的123Sb核磁共振譜測量，發(fā)現(xiàn)其譜重在TN≈55K以下隨溫度降低而急劇減小。這表明，譜型發(fā)生較大改變并可能存在磁漲落導致的自旋-自旋弛豫時間減小。研究認為，這是典型的磁相變特征。同時，123Sb核磁共振譜在低溫下劈裂為兩個很寬的峰，直接提供了反鐵磁序存在的譜學證據(jù)。這證明，CsCr3Sb5是具有長程反鐵磁序的強關(guān)聯(lián)金屬體系。相較于普通的核磁共振測量系統(tǒng)，SECUF-A6實驗站的25T強磁場可將測量效率提高10倍以上，對于測量如此少量的單晶樣品發(fā)揮了關(guān)鍵作用。
 

　　同時，CsCr3Sb5單晶的厚度僅~20μm且易碎裂，因而高壓物性測試難度較大。物理所利用SECUF-A2實驗站提供的大腔體六面砧高壓低溫物性測量系統(tǒng)，發(fā)揮樣品空間大且靜水壓好的優(yōu)勢，測試了CsCr3Sb5單晶在0GPa~12GPa范圍內(nèi)的電阻率和交流磁化率，從而跟蹤了反鐵磁序和超導電性隨加壓的演化過程。研究顯示，隨著壓力(P)升高，常壓下單一的反鐵磁序(TN)逐漸演變?yōu)閮蓚€連續(xù)的轉(zhuǎn)變(T1和T2)，壓力下呈現(xiàn)出密度波轉(zhuǎn)變的特征并逐漸被壓力所抑制。研究發(fā)現(xiàn)，當P升高至~3.65GPa時，低溫下觀察到超導態(tài)和密度波共存的現(xiàn)象；而在4GPa~8GPa范圍內(nèi)電輸運性質(zhì)則呈現(xiàn)清晰的“零電阻”超導特征。高壓下的交流磁化率測試顯示出明顯抗磁信號，從而確認壓力下出現(xiàn)的超導態(tài)為本征的體超導。研究提出，基于上述高壓測量結(jié)果，可繪制出CsCr3Sb5單晶的溫度-壓力相圖。CsCr3Sb5在3.65GPa~8GPa的壓力范圍內(nèi)呈現(xiàn)出圓拱形超導相圖，在磁有序消失的臨界壓力Pc≈4.2GPa，超導轉(zhuǎn)變溫度達到最高Tc~6.4 K，上臨界場μ0Hc2(0)亦達到最大值14.34T，這超過了泡利順磁極限μ0Hp=1.84Tc=11.78T。當壓力超過10GPa后，超導電性消失。對電阻率數(shù)據(jù)的分析顯示，Pc附近正常態(tài)呈現(xiàn)非費米液體行為和電子有效質(zhì)量發(fā)散的量子臨界特征，與鐵基、CrAs和MnP等非常規(guī)超導體的相圖相似，這意味著CsCr3Sb5壓力誘導的超導態(tài)可能具有非常規(guī)配對機制。
 

　　8月28日，相關(guān)研究成果以Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal為題，發(fā)表在《自然》(Nature)上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(B類)、中國科學院青年創(chuàng)新促進會優(yōu)秀會員項目等的支持。
 

　　SECUF是國家“十二五”重大科技基礎設施，已建成國際先進的集極低溫、超高壓、強磁場和超快光場等綜合極端條件為一體的用戶實驗裝置。SECUF于2017年動工，2023年初全面投入試運行。SECUF20個實驗站對國內(nèi)外用戶開放。SECUF-A6實驗站高場全超導磁體由中國科學院電工研究所王秋良院士團隊聯(lián)合研制。
 

CsCr3Sb5單晶的高場核磁共振測量結(jié)果及反鐵磁序的確認
 

CsCr3Sb5中壓力誘導的非常規(guī)超導電性