【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院吉俊懿教授團隊在《Advanced Functional Materials》期刊發(fā)表了關(guān)于硝酸根還原高性能串聯(lián)電催化劑設(shè)計的研究論文“Spatially Separated Ag@Cu3N Tandem Electrocatalyst with High Nitrate-to-Ammonia Selectivity via Decoupled Deoxygenation-Hydrogenation Pathway”。我校為論文唯一通訊單位，化學(xué)工程學(xué)院碩士研究生董浩輝為論文第一作者，化學(xué)工程學(xué)院吉俊懿教授和田文高級實驗師為論文共同通訊作者。
 

　　氨(NH3)作為現(xiàn)代社會最重要的化學(xué)品之一，是化肥、藥品和各種工業(yè)過程的關(guān)鍵原料，傳統(tǒng)的哈伯法制氨工藝條件苛刻、能耗大、產(chǎn)生CO2排放。同時，含氮肥料的使用及其相關(guān)代謝物導(dǎo)致水體硝酸根(NO3?)污染，對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成嚴(yán)重威脅。電化學(xué)硝酸根還原反應(yīng)(NO3RR)為可持續(xù)合成綠氨與環(huán)境修復(fù)提供了擁有雙重效應(yīng)的途徑，但由于復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移過程及存在競爭性反應(yīng)路徑，同時實現(xiàn)高活性和高選擇性仍具挑戰(zhàn)。
 

　　該研究設(shè)計了一種空間分離的串聯(lián)式電催化劑，由銀納米顆粒負(fù)載于富含氮空位的氮化銅納米線陣列表面構(gòu)成(Ag@Cu3N/CF)，該串聯(lián)催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)高效硝酸鹽還原反應(yīng)。受益于銀納米顆粒/氮化銅異質(zhì)結(jié)構(gòu)間的協(xié)同效應(yīng)，Ag@Cu3N/CF在?0.3 V(vs. RHE)電勢下表現(xiàn)出卓越的氨產(chǎn)率(1.91 mmol h?1cm?2)和高達(dá)95.9%的法拉第效率，顯著優(yōu)于單一組分催化劑及近期報道的高水平電催化劑。機理研究表明，該催化劑遵循串聯(lián)催化路徑：Ag位點促進初始脫氧過程(NO3?→NO2?)，而富含空位的氮化銅位點則優(yōu)化后續(xù)加氫反應(yīng)(NO3?→NH3)。這種分層且緊密耦合的串聯(lián)式電催化劑設(shè)計有效解耦了硝酸鹽多步還原至氨過程中的矛盾性需求，從而實現(xiàn)高效的反應(yīng)物/中間體吸附轉(zhuǎn)化效率并最大程度抑制副反應(yīng)。此外，基于該催化劑構(gòu)建的水系鋅?硝酸鹽電池獲得了1.081 V的開路電壓、12.08 mW cm?2的最大功率密度及超過30 h的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。本研究為串聯(lián)電催化劑設(shè)計與吸附-反應(yīng)行為調(diào)控提供了新見解，并為可持續(xù)氨合成與環(huán)境應(yīng)用建立了新策略。