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摘要 近日,吉林大學材料科學與工程學院崔小強教授聯(lián)合香港城市大學黃渤龍教授、中國科學院大連化學物理研究所祁琨研究員及德國馬克斯-普朗克可持續(xù)材料研究所周徐洋教授,在電催化CO2還原研究方面取得突破性進展。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 近日,吉林大學材料科學與工程學院崔小強教授聯(lián)合香港城市大學黃渤龍教授、中國科學院大連化學物理研究所祁琨研究員及德國馬克斯-普朗克可持續(xù)材料研究所周徐洋教授,在電催化CO2還原研究方面取得突破性進展。相關成果以“Nanoconfined Supersaturated Reactors for Efficient CO2-to-Ethanol Electroreduction”為題,于8月17日發(fā)表在催化領域頂級期刊《Nature Catalysis》上。
 
  利用可再生電力將CO2轉化為燃料和高附加值化學品,是實現(xiàn)碳資源循環(huán)利用的重要途徑。乙醇具有較高能量密度和廣泛工業(yè)用途,是CO2電還原的重要目標產(chǎn)物。然而,CO2在水溶液中溶解度較低、界面?zhèn)髻|受限,導致催化劑表面關鍵含碳中間體覆蓋不足,同時乙烯生成、析氫及CO脫附等競爭反應進一步制約乙醇選擇性。因此,如何突破CO2濃度制約,實現(xiàn)關鍵中間體的有效富集與精準協(xié)同轉化,已成為推動CO2電還原制乙醇走向實際應用所面臨的重要挑戰(zhàn)。
 
  針對上述挑戰(zhàn),研究團隊創(chuàng)新性地提出了“納米自增壓反應器”策略,設計構建了一種具備內部空腔結構的銅基納米限域催化體系(CuCav-CH3@C)。該結構巧妙地將空間限域效應與局部CO2過飽和效應協(xié)同聯(lián)動,在催化劑內部營造出不同于傳統(tǒng)界面的高濃度CO2反應微環(huán)境,從而顯著提升催化界面反應物的有效濃度,為后續(xù)多碳產(chǎn)物的高效生成奠定了有利基礎。
 
  在1.00 MPa CO2進料條件下,該催化劑在-1.10 V vs. RHE電位下實現(xiàn)70.3% ± 3.5%的乙醇法拉第效率和高達245.9 ± 4.2 mA cm-2的乙醇分電流密度。研究表明,納米限域環(huán)境可形成高于開放表面的局域CO2濃度,并產(chǎn)生類似“自增壓”的效應,促進了CO2富集和C–C偶聯(lián),同時穩(wěn)定乙醇生成路徑中的關鍵含氧中間體,抑制C–O鍵過度斷裂及乙烯生成,從而優(yōu)化相關反應過程。
 
  該研究將傳統(tǒng)活性位調控進一步拓展至納米尺度反應微環(huán)境設計,為CO2高選擇性轉化為多碳含氧化合物提供了新的研究思路。
 
  吉林大學材料科學與工程學院博士研究生靳兆勇、韓天融與香港城市大學孫明子博士為論文的共同第一作者,吉林大學崔小強教授、香港城市大學黃渤龍教授、大連化物所祁琨研究員及德國馬普可持續(xù)材料研究所周徐洋教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、中國科學院人才計劃B類研究基金、吉林省科技發(fā)展計劃項目、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項、國家自然科學基金優(yōu)秀青年科學基金項目(海外)等項目資助。
 

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