【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，精密測量院柳曉軍研究團(tuán)隊與加拿大國家研究委員會、渥太華大學(xué)A. Staudte研究團(tuán)隊合作，理論實驗緊密合作，實現(xiàn)了對異核極性分子氯化氫(HCl)超快光電子全息圖案的測量與詮釋，分辨出了不同分子軌道(HOMO與HOMO-1)對應(yīng)的亞光學(xué)周期電子波包動力學(xué)。該工作首次將超快光電子全息術(shù)從原子和同核分子體系拓展到異核極性分子，為在阿秒時間尺度下解析極性分子的電子超快動力學(xué)提供了有效途徑。相關(guān)成果發(fā)表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。
 

　　強(qiáng)場超快光電子全息術(shù)是一種在阿秒時間尺度上探測電子運動的重要手段。其基本原理是：在強(qiáng)激光場作用下，原子分子最外層電子通過強(qiáng)場隧穿電離形成自由電子波包，其中一部分波包直接離開，另一部分在激光電場驅(qū)動下返回并被母離子散射，兩者之間的干涉在動量空間形成蘊(yùn)含電子超快動力學(xué)信息的全息條紋。該方法已成功應(yīng)用于具有空間結(jié)構(gòu)對稱性的原子或同核雙原子分子體系的超快電子動力學(xué)研究。然而，對于更廣泛存在的、具有空間非對稱性結(jié)構(gòu)特性的異核極性分子體系，光電子全息術(shù)是否適用、能否有效表征分子極性及其電子結(jié)構(gòu)與瞬時電荷分布等關(guān)鍵信息，迄今為止尚不明晰。
 

　　針對研究領(lǐng)域以上公開問題，研究團(tuán)隊選取典型的異核極性分子HCl，結(jié)合高分辨電子—離子符合測量技術(shù)以及自主發(fā)展的強(qiáng)場量子軌道理論模型(CQSFA)，實現(xiàn)了關(guān)鍵性突破，首次清晰分離出來自HCl的不同分子軌道(HOMO與HOMO-1)的光電子全息信號，建立了異核分子軌道結(jié)構(gòu)與光電子全息圖樣之間的直接對應(yīng)關(guān)系，實現(xiàn)了光電子全息從整體信號觀測邁向軌道分辨測量的躍升。
 

　　在此基礎(chǔ)上，該聯(lián)合團(tuán)隊進(jìn)一步揭示了分子空間取向?qū)Τ祀娮觿恿W(xué)的關(guān)鍵作用。當(dāng)分子具有確定取向時，來自不對稱軌道(HOMO-1)的光電子全息圖呈現(xiàn)顯著的左右不對稱結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為更多電子分布在氯原子一側(cè)。這一結(jié)果與此前圓偏振激光場中“氫側(cè)電離概率更高”的實驗結(jié)論相反。理論分析表明，這種看似反直覺的“反轉(zhuǎn)”現(xiàn)象源于兩個過程的協(xié)同作用：一方面，電離概率本身具有空間各向異性；另一方面，電離后電子在母離子庫侖勢作用下發(fā)生回碰散射，其軌跡隨之顯著改變，導(dǎo)致最終的動量分布出現(xiàn)“反轉(zhuǎn)”。
 

　　該研究表明，強(qiáng)場超快光電子全息圖不僅能夠記錄異核極性分子的電子運動軌跡，還因其對分子極性、軌道結(jié)構(gòu)以及瞬時電荷分布的高度敏感性，為超快過程探測提供了一種具備空間選擇能力的“量子顯微鏡”。同樣重要的是，該工作同時建立了軌道分辨與取向分辨兩項關(guān)鍵能力，為推動光電子全息作為解析復(fù)雜分子內(nèi)部電子結(jié)構(gòu)與動力學(xué)的精密測量工具奠定了核心科學(xué)基礎(chǔ)。
 

　　中國科學(xué)院大學(xué)博士生導(dǎo)師、中國科學(xué)院精密測量院研究員柳曉軍研究團(tuán)隊與加拿大國家研究委員會、渥太華大學(xué)A. Staudte團(tuán)隊長期保持緊密的合作關(guān)系。早在2017年，雙方通過合作研究揭示了原子強(qiáng)場超快電離過程中出現(xiàn)的一種新型周期內(nèi)干涉結(jié)構(gòu)，成果發(fā)表于《物理評論快報》。2024年，雙方再度合作，共同提出并實驗實現(xiàn)了基于光電子干涉的分子軌道成像新方案。本次在強(qiáng)場異核極性分子光電子全息研究方面取得的新進(jìn)展，是雙方前期合作研究工作的延續(xù)和深化。
 

　　該研究成果以“Photoelectron holography of a heteronuclear molecule”為題發(fā)表于《物理評論快報》。加拿大國家研究委員會、渥太華大學(xué)的阿秒科學(xué)實驗室團(tuán)隊完成了相關(guān)實驗測量，精密測量院原子分子超快動力學(xué)團(tuán)隊負(fù)責(zé)理論建模與數(shù)值模擬，聯(lián)合團(tuán)隊共同完成了基于光電子全息術(shù)對異核極性分子超快動力學(xué)的重構(gòu)。中國科學(xué)院大學(xué)博士生吳文卓為論文共同第一作者，中國科學(xué)院大學(xué)博士生導(dǎo)師、精密測量院研究員賴炫揚為共同通訊作者。
 

　　該工作得到了國家自然科學(xué)基金委與中國科學(xué)院等機(jī)構(gòu)的資助。
 

　　來自異核分子 HCl不同分子軌道(HOMO 與 HOMO-1)的光電子全息圖案；左為實驗測量結(jié)果，右為理論模擬結(jié)果