【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所燃料電池研究部燃料電池系統(tǒng)科學與工程研究中心(DNL0301組群)邵志剛研究員、俞紅梅研究員團隊在電合成過氧化氫的研究中取得新進展。團隊通過羥基調控策略，開發(fā)出高性能鎳單原子催化劑，實現(xiàn)了中性條件下過氧化氫(H2O2)的高效合成。
 

　　H2O2作為一種環(huán)境友好、用途廣泛的氧化劑和能源載體，被廣泛應用在化學合成、醫(yī)用消毒、紙漿漂白、廢水處理和半導體產(chǎn)業(yè)等多個領域。電合成H2O2作為一種分散式生產(chǎn)方式，可實現(xiàn)H2O2的隨需原位生產(chǎn)，避免了集中式生產(chǎn)、運輸和儲存上的困難和危險性，具有十分重要的戰(zhàn)略和實用價值。
 

　　本研究發(fā)現(xiàn)，碳載體上的氧官能團對鎳單原子位點的二電子氧還原反應催化活性存在調控作用?？蒲腥藛T通過對比實驗和理論計算，證明了羥基和鎳單原子的相互作用會使鎳的3d軌道雜化，并在費米能級附近形成新的電子態(tài)，這增強了鎳原子表面電子轉移效率和對中間物種(如*OOH)的吸附能力，促進了二電子氧還原反應的發(fā)生。優(yōu)化后的催化劑NiTPP@CNT-ox在0.1 M K2SO4中性電解液中進行旋轉環(huán)盤電極測試，H2O2選擇性達97.0%(0.4 V vs RHE)。
 

　　此外，團隊在流動池中測試了H2O2生產(chǎn)性能：負載了NiTPP@CNT-ox的氣體擴散電極在中性環(huán)境下可實現(xiàn)H2O2的安培級電流密度(1.6 A/cm²)高效合成，法拉第效率達到86.2%；電極在0.3 A cm-2恒電流條件下穩(wěn)定運行了80小時，法拉第效率保持在93.6%以上，驗證了該電極的穩(wěn)定性；通過電解液循環(huán)操作可產(chǎn)出10 wt%的高濃度H2O2。進一步，團隊將該電極放大至40 cm2，其仍可高效穩(wěn)定運行，直接產(chǎn)出3.62 wt%的醫(yī)用級H2O2，無需循環(huán)濃縮步驟。該研究為安全、低成本的分布式過氧化氫生產(chǎn)提供了新方案，規(guī)避了傳統(tǒng)濃縮工藝風險，在醫(yī)療消毒、污水處理等領域具有重要應用潛力。
 

　　相關研究成果以“Modulated Nickel Single-Atom Sites as Highly Active Catalysts for the Synthesis of Neutral H2O2 at Ampere-Level Current Densities”為題，發(fā)表在《美國化學學會-納米》(ACS Nano)上。該工作的第一作者是我所DNL0301組群博士研究生賈森元，上述工作得到國家自然科學基金等項目的支持。