【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，東北大學(xué)冶金學(xué)院李犁教授課題組在鈉離子電池正極材料領(lǐng)域取得重要突破，相關(guān)Research Article成果以《An ammonia-induced universal synthesis approach for manganese based layered oxides》為題，發(fā)表在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》上。該研究提出一種基于氨氣誘導(dǎo)的錳基層狀氧化物通用合成策略，對傳統(tǒng)固相反應(yīng)進(jìn)行改進(jìn)，僅額外引入雙氰胺開發(fā)出簡便且通用的合成方法，實(shí)現(xiàn)了富錳層狀過渡金屬氧化物綜合性能的顯著提升。李犁教授為唯一通訊作者，東北大學(xué)為第一完成單位。
研究中，團(tuán)隊(duì)利用原位變溫X射線衍射(XRD)技術(shù)、原位XRD技術(shù)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜、熱重分析等表征手段，系統(tǒng)分析了雙氰胺分解釋放的氨氣對材料結(jié)構(gòu)與性能的調(diào)控機(jī)制，發(fā)現(xiàn)在燒結(jié)過程中雙氰胺釋放氨氣獲得氧空位，可降低晶化溫度緩解材料生長過程中的內(nèi)部應(yīng)力，助力高質(zhì)量晶體結(jié)構(gòu)形成。密度泛函理論計(jì)算證實(shí)，氧空位通過電子非局域化有效抑制了Mn³?八面體的Jahn-Teller畸變，脫鈉過程中能隙減小且費(fèi)米能級附近態(tài)密度顯著增大。結(jié)合最大熵法分析的中子衍射數(shù)據(jù)可視化了經(jīng)氧空位優(yōu)化縮短的鈉離子遷移路徑。
通過電化學(xué)測試表征，這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢使優(yōu)化后的Na1/2MnO2材料應(yīng)用于鈉離子電池正極時獲取了提升6.7倍的倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性顯著增強(qiáng)的結(jié)果，且該策略在其他錳基層狀過渡金屬氧化物中同樣適用，驗(yàn)證了方法的普適性，為高性能鈉離子電池電極材料的定向設(shè)計(jì)合成提供了新思路。東北大學(xué)分析測試中心為本工作材料結(jié)構(gòu)表征，特別是在精細(xì)微結(jié)構(gòu)電鏡表征方面提供了重要支撐。
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