研究中，團隊利用原位變溫X射線衍射(XRD)技術(shù)、原位XRD技術(shù)、X射線吸收精細結(jié)構(gòu)光譜、熱重分析等表征手段，系統(tǒng)分析了雙氰胺分解釋放的氨氣對材料結(jié)構(gòu)與性能的調(diào)控機制，發(fā)現(xiàn)在燒結(jié)過程中雙氰胺釋放氨氣獲得氧空位，可降低晶化溫度緩解材料生長過程中的內(nèi)部應力，助力高質(zhì)量晶體結(jié)構(gòu)形成。密度泛函理論計算證實，氧空位通過電子非局域化有效抑制了Mn³?八面體的Jahn-Teller畸變，脫鈉過程中能隙減小且費米能級附近態(tài)密度顯著增大。結(jié)合最大熵法分析的中子衍射數(shù)據(jù)可視化了經(jīng)氧空位優(yōu)化縮短的鈉離子遷移路徑。
 

　　通過電化學測試表征，這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢使優(yōu)化后的Na1/2MnO2材料應用于鈉離子電池正極時獲取了提升6.7倍的倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性顯著增強的結(jié)果，且該策略在其他錳基層狀過渡金屬氧化物中同樣適用，驗證了方法的普適性，為高性能鈉離子電池電極材料的定向設計合成提供了新思路。東北大學分析測試中心為本工作材料結(jié)構(gòu)表征，特別是在精細微結(jié)構(gòu)電鏡表征方面提供了重要支撐。