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摘要近日,理學(xué)院物理系宋宏偉課題組在能源領(lǐng)域國(guó)際知名期刊《ACS Energy Letters》上發(fā)表題為《Synergistic Bulk-Surface Regulation in Perovskite Quantum Dots for Highly Efficient 1.54 μm Electroluminescence》的研究成果。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,理學(xué)院物理系宋宏偉課題組在能源領(lǐng)域國(guó)際期刊《ACS Energy Letters》上發(fā)表題為《Synergistic Bulk-Surface Regulation in Perovskite Quantum Dots for Highly Efficient 1.54 μm Electroluminescence》的研究成果。上海大學(xué)理學(xué)院2023級(jí)博士研究生沈紅為第一作者,通訊作者為理學(xué)院的宋宏偉教授和王天源博士后。文章的合作者還有理學(xué)院的戴曄教授、孫麗寧教授、張杰副教授、徐飛副教授等。上海大學(xué)為完成單位和通訊單位。

 
  1.54μm 近紅外電致發(fā)光在光通信、生物成像、夜視系統(tǒng)及深組織活體成像等領(lǐng)域具有不可替代的戰(zhàn)略價(jià)值。該波段與光纖通信 C 波段(1520–1560 nm)高度吻合,兼具人眼安全性和生物組織低吸收、低散射特性。然而,基于稀土摻雜鈣鈦礦量子點(diǎn)(PQDs)的1.54 μm 電致發(fā)光器件長(zhǎng)期受限于 Er³?本征發(fā)射弱、Yb³?→Er³? 能量傳遞效率低以及表面缺陷誘導(dǎo)的非輻射復(fù)合等瓶頸問題,器件效率與工作穩(wěn)定性難以兼顧。如何在原子尺度上協(xié)同優(yōu)化鈣鈦礦基質(zhì)的體相晶格環(huán)境與量子點(diǎn)表面態(tài),成為該領(lǐng)域亟待突破的關(guān)鍵科學(xué)問題。
 
  針對(duì)上述挑戰(zhàn),研究團(tuán)隊(duì)提出了一種“體相—表面協(xié)同重構(gòu)”策略,系統(tǒng)解決了稀土摻雜鈣鈦礦量子點(diǎn)中能量傳遞效率低與表面缺陷復(fù)合嚴(yán)重的雙重難題。在體相晶格內(nèi)部,研究團(tuán)隊(duì)通過引入Na?填充Pb空位并擾動(dòng)局域晶體場(chǎng)對(duì)稱性,有效抑制了非輻射衰減通道,同時(shí)使 Er³?和Yb³?的輻射躍遷速率分別提升7.83倍和3.30倍。Yb³?到Er³?的能量傳遞效率由15%大幅提升至56.6%,基質(zhì)到稀土離子的能量傳遞效率由22%躍升至78%。在量子點(diǎn)表面,研究團(tuán)隊(duì)利用三氟甲磺酸根(OTF)的 Lewis 堿特性,通過強(qiáng)配位作用鈍化鹵素空位和欠配位 Pb 缺陷,將1.54μm 處的光致發(fā)光量子產(chǎn)率(PLQY)提升至45%,為目前稀土摻雜鈣鈦礦薄膜的水平?;谏鲜鲶w相與表面的協(xié)同優(yōu)化,研究團(tuán)隊(duì)制備的1.54μm 近紅外鈣鈦礦發(fā)光二極管實(shí)現(xiàn)了3.27%的外量子效率(EQE)、2.031 mW sr?¹ cm?²的峰值輻射亮度,以及超過120分鐘的工作半衰期(T??)。其中,EQE 和輻射亮度均為基于鉛基鈣鈦礦的1.54μm近紅外LED 的創(chuàng)紀(jì)錄性能指標(biāo),器件工作壽命較此前報(bào)道的稀土摻雜鉛基鈣鈦礦近紅外發(fā)光器件提升兩倍以上。該工作不僅揭示了 Na?體相調(diào)控與 OTF 表面鈍化在抑制缺陷、重塑能量傳遞路徑方面的協(xié)同物理機(jī)制,也為低成本、硅兼容的光通信及集成光子學(xué)近紅外光源的發(fā)展提供了全新范式。
 
  本工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米前沿”重點(diǎn)專項(xiàng)(批準(zhǔn)號(hào):2024YFA1209501,2024YFA1209502)、國(guó)家自然科學(xué)基金原創(chuàng)探索計(jì)劃項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào):62350054)、國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):12374379)等項(xiàng)目的支持。
 

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