【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、精準(zhǔn)智能化學(xué)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李少鋒特任教授團(tuán)隊(duì)在《自然綜述·化學(xué)》(Nature ReviewsChemistry)在線發(fā)表題為“Operando and multiscale insights into the solid electrolyte interphase in lithium-mediated nitrogen reduction”的綜述文章。文章聚焦鋰介導(dǎo)氮還原反應(yīng)(Li-NRR)中的固體電解質(zhì)界面(SEI)，系統(tǒng)總結(jié)了SEI形成、動態(tài)演變及其功能，并提出融合工況/原位與多尺度非原位表征的研究框架，為深入理解和精準(zhǔn)調(diào)控鋰介導(dǎo)合成氨過程中的動態(tài)反應(yīng)界面提供了新的思路。
 

　　氨是現(xiàn)代農(nóng)業(yè)和化學(xué)工業(yè)的重要基礎(chǔ)原料，也被認(rèn)為是一種具有潛力的零碳能源載體。傳統(tǒng)Haber-Bosch合成氨過程通常需要高溫、高壓條件，而鋰介導(dǎo)氮還原反應(yīng)可在常溫常壓下實(shí)現(xiàn)氮?dú)饣罨桶焙铣?，是目前具有代表性的電化學(xué)合成氨路徑之一。在這一過程中，電沉積形成的高活性金屬鋰會與電解液發(fā)生界面反應(yīng)，在電極表面形成納米尺度的SEI。SEI的組成、結(jié)構(gòu)及動態(tài)演變直接影響Li+傳輸、N2輸運(yùn)、質(zhì)子傳遞以及副反應(yīng)過程，因此是決定合成氨活性、選擇性和長期穩(wěn)定性的關(guān)鍵界面。
 

　　然而，鋰介導(dǎo)合成氨中的SEI通常只有納米尺度厚度，同時具有組成復(fù)雜、空間非均一以及在反應(yīng)過程中持續(xù)動態(tài)演變等特點(diǎn)，僅依賴單一表征手段難以完整揭示其真實(shí)結(jié)構(gòu)和作用機(jī)制。針對這一挑戰(zhàn)，該綜述從時間和空間兩個維度系統(tǒng)梳理了適用于Li-NRR界面研究的先進(jìn)表征方法，重點(diǎn)討論如何將工況/原位動態(tài)觀測、多尺度結(jié)構(gòu)分析與定量產(chǎn)物檢測相結(jié)合，從而建立SEI結(jié)構(gòu)、界面反應(yīng)過程與合成氨性能之間的構(gòu)效關(guān)系。
 

　　文章系統(tǒng)總結(jié)了掠入射X射線散射、拉曼光譜、傅里葉變換紅外光譜、中子反射以及工況電化學(xué)質(zhì)譜等動態(tài)表征技術(shù)，并結(jié)合冷凍電子顯微鏡、飛行時間二次離子質(zhì)譜、X射線光電子能譜及滴定分析等多尺度分析手段，討論了不同技術(shù)在解析SEI組成、空間分布、動態(tài)演變以及反應(yīng)產(chǎn)物來源等方面的優(yōu)勢與局限(圖1和圖2)。通過不同時間尺度和空間尺度表征手段的協(xié)同，可更加全面地揭示Li-NRR過程中SEI的形成與演變規(guī)律，并進(jìn)一步理解其對反應(yīng)選擇性和穩(wěn)定性的影響。
 

　　文章進(jìn)一步指出，未來Li-NRR界面研究需要由“觀察和表征界面”逐步走向“理解并可預(yù)測地設(shè)計界面”。這需要發(fā)展具有更高時間和空間分辨率的工況表征技術(shù)，建立可量化、可比較的SEI結(jié)構(gòu)與功能構(gòu)效關(guān)系，并將界面化學(xué)與電解液、電極和反應(yīng)器設(shè)計相結(jié)合，從而為高效、穩(wěn)定及規(guī)模化的鋰介導(dǎo)合成氨提供理論基礎(chǔ)和研究工具。
 

　　中國科大碩士生石礫奇和北京化工大學(xué)博士生王震昊為論文的共同第一作者，中國科大李少鋒特任教授、丹麥科技大學(xué)IbChorkendorff教授、中國科大/安徽工業(yè)大學(xué)曾杰教授、北京化工大學(xué)邱介山教授為共同通訊作者。李少鋒特任教授團(tuán)隊(duì)長期圍繞鋰介導(dǎo)合成氨中的界面調(diào)控與連續(xù)流反應(yīng)開展研究(Nature2024, 629, 92-97;Joule2022,6,2083-2101;Nature Energy2024,9,1344-1349)。該工作得到了國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)啟動基金等項(xiàng)目的資助。
 

　　引用：中國科大在《自然綜述·化學(xué)》發(fā)表鋰介導(dǎo)合成氨綜述文章-中國科大【引用時間：2026年10月4日】