工業(yè)煙道氣CO2捕集與轉(zhuǎn)化是實現(xiàn)國家“雙碳”目標(biāo)的關(guān)鍵路徑。傳統(tǒng)工藝通常采用“捕集-釋放-壓縮-電解”的串聯(lián)路線，流程復(fù)雜、能耗和成本高。碳酸氫鹽介導(dǎo)的CO2捕集-電解一體化路線是一種新興的反應(yīng)性碳捕集(Reactive carbon capture，RCC)技術(shù)。該路線將CO2的捕集過程與電催化轉(zhuǎn)化過程耦合，可降低獲取高純CO2原料氣的能耗和成本，但如何實現(xiàn)高效的碳酸氫鹽捕集液電解是制約其走向?qū)嶋H應(yīng)用的瓶頸。
 

　　在本工作中，研究團(tuán)隊利用離聚物修飾酞菁鈷(CoPc)電極來調(diào)控催化反應(yīng)微環(huán)境，從而提高了碳酸氫鹽電解性能。在基于陽離子交換膜的零間隙電解器中，全氟磺酸樹脂修飾的電極(CoPc-Nafion)在3.09 V的低電解電壓下實現(xiàn)了410 mA/cm²的CO分電流密度。該電解性能與使用高純原料氣的CO2電解相當(dāng)。電極結(jié)構(gòu)表征和有限元模擬結(jié)果表明，全氟磺酸樹脂的質(zhì)子傳導(dǎo)性提高了CoPc催化劑附近原位生成CO2(in situ generated CO2)的局部濃度，從而實現(xiàn)了優(yōu)異的碳酸氫鹽電解制CO性能。團(tuán)隊進(jìn)一步利用CoPc-Nafion電極和模擬煙道氣展示了捕集-電解循環(huán)過程，凸顯了碳酸氫鹽介導(dǎo)的CO2捕集-電解一體化路線的應(yīng)用潛力。
 

　　相關(guān)研究成果以“Ionomer-Driven Reaction Microenvironment Control in Bicarbonate-Mediated Integrated CO2 Capture and Electrolysis”為題，于近日發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是我所523組與復(fù)旦大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生榮佑文。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院B類先導(dǎo)專項“能源電催化的動態(tài)解析與智能設(shè)計”、遼寧濱海實驗室、遼寧省興遼英才計劃、大連市杰出青年科技人才支持計劃、中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所創(chuàng)新基金等項目的支持。(文/圖 高敦峰、榮佑文)