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摘要基于SEI化學調控,構建寬溫域電解液,提升鋰金屬電池寬溫域循環(huán)穩(wěn)定性,對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應用場景具有重要意義與價值。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】鋰離子電池的理論能量密度有限,難以滿足日益增長的能量需求。鋰金屬電池(LMBs)因其高比容量的鋰金屬負極(3860 mAh g-1)被視為實現(xiàn)超過500 Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而,受限于金屬電極/電解液界面的不穩(wěn)定性以及枝晶生長的問題,鋰金屬電池循環(huán)壽命較差。在追求高能量密度的條件下(低N/P比以及低E/C比),其循環(huán)穩(wěn)定性面臨著更大的挑戰(zhàn)。此外,鋰金屬電池的性能受溫度變化影響顯著,低溫下由于鋰的傳質動力學緩慢,導致鋰枝晶生長和放電能量密度低(-40 ℃時低于300 Wh kg-1)。高溫下,界面不穩(wěn)定性進一步加劇電解液和鋰的持續(xù)消耗,從而大幅降低循環(huán)壽命。因此,基于SEI化學調控,構建寬溫域電解液,提升鋰金屬電池寬溫域循環(huán)穩(wěn)定性,對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應用場景具有重要意義與價值。
 
陰離子衍生SEI的SEI化學組成示意圖
 
  針對上述問題,西安交通大學化工學院唐偉教授聯(lián)合東南大學吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授組成的國際化創(chuàng)新團隊基于對SEI化學的調控,設計了一種寬溫域電解液(WTAE)。通過構筑局部高濃電解液,將鋰離子溶劑化結構從溶劑主導轉變?yōu)殛庪x子主導,促進陰離子分解,從而在鋰金屬負極表面構造了富含LiF等無機組分的SEI界面。電化學性能測試、理論模擬計算、界面表征以及原位光學觀察的結果共同證明,富含LiF等無機組分的SEI能夠有效促進Li+在SEI中的擴散并加速Li+在SEI處的去溶劑化,從而提升鋰金屬負極的動力學性能,并進一步抑制低溫下的鋰枝晶生長。因此,使用該電解液組裝的5.8 Ah軟包電池能夠在-40到60 ℃的寬溫度范圍內運行,實現(xiàn)25 ℃時503.3 Wh kg-1的高能量密度和260次循環(huán)的優(yōu)異壽命,以及-40 ℃時339 Wh kg-1的超高放電能量密度。這項工作展示了理解SEI化學的重要性,為寬溫域電解液的設計提供了有效的策略,對推動寬溫域鋰金屬電池的技術突破和商業(yè)化進程具有重要指導意義。
 
  該研究成果以《寬溫域500 Wh kg-1鋰金屬軟包電池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)為題發(fā)表在國際權威期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。西安交通大學為本文第一通訊單位,西交大博士生肖子純?yōu)楸疚牡谝蛔髡撸瑬|南大學吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授為本文共同通訊作者。
 
  以上工作得到國家重點研發(fā)計劃、基金委項目等支持,西安交通大學大型儀器設備共享實驗中心提供相關表征、分析支持。

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