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摘要近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室團(tuán)隊(duì)在有機(jī)共晶材料中直接觀測(cè)到CT激子突破納米極限的遠(yuǎn)距離輸運(yùn)現(xiàn)象,提出并論證了三重態(tài)輔助的CT激子遠(yuǎn)距離輸運(yùn)新機(jī)制。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室超快時(shí)間分辨光譜與動(dòng)力學(xué)研究組(1110組)金盛燁研究員、田文明研究員團(tuán)隊(duì)在電荷轉(zhuǎn)移(CT)激子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)在有機(jī)共晶材料中直接觀測(cè)到CT激子突破納米極限的遠(yuǎn)距離輸運(yùn)現(xiàn)象,提出并論證了三重態(tài)輔助的CT激子遠(yuǎn)距離輸運(yùn)新機(jī)制。
 
  在有機(jī)光電器件中,激子會(huì)在電子給體(D)和受體(A)界面處部分解離,形成電荷轉(zhuǎn)移(CT)激子。作為緊束縛激子與自由載流子的中間態(tài),CT激子不僅與異質(zhì)界面處的電荷轉(zhuǎn)移與分離過程密切相關(guān),其遷移過程也直接影響器件中載流子的傳輸效率。然而,受到CT激子壽命和遷移率的限制,其遷移距離通常只有幾十納米。
 
  為實(shí)現(xiàn)CT激子輸運(yùn)距離的突破,該團(tuán)隊(duì)聚焦于具有微米級(jí)遷移能力的長(zhǎng)壽命三重態(tài)激子?;贑T激子單重態(tài)-三重態(tài)(1CT-3CT)能級(jí)差較小、三重態(tài)(3CT)易發(fā)生反系間竄越產(chǎn)生熱激活延遲熒光(TADF)的特性,團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出利用TADF構(gòu)建三重態(tài)輔助的CT激子遠(yuǎn)距離輸運(yùn)通道的設(shè)想。團(tuán)隊(duì)以具有TADF特性的二元CT共晶(TS-TC)為模型材料,利用自主搭建的超寬時(shí)域(ps-?s-ms)時(shí)間分辨熒光動(dòng)力學(xué)顯微成像系統(tǒng),直接觀測(cè)到CT激子在微米尺度上的遠(yuǎn)距離輸運(yùn)現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在3CT態(tài)的輔助下,該共晶中超過80%的CT激子遷移距離從原本的納米尺度(≤58 nm)顯著提升至約11.2 ?m。進(jìn)一步研究表明,在其他類似材料中也存在該三重態(tài)輔助的CT激子輸運(yùn)過程,從而驗(yàn)證了該機(jī)制的普適性。
 
  該研究不僅為實(shí)現(xiàn)CT激子的遠(yuǎn)距離輸運(yùn)開辟了新路徑,同時(shí)也為有機(jī)光電器件的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了新思路。
 
  金盛燁、田文明團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于微納半導(dǎo)體的載流子動(dòng)力學(xué)研究,揭示了鈣鈦礦量子阱中的長(zhǎng)距離載流子輸運(yùn)機(jī)制(J. Am. Chem. Soc.,2020),以及低溫下混合晶相鈣鈦礦中非輻射載流子的高效輸運(yùn)機(jī)制(Angew. Chem. Int. Ed.,2024),實(shí)現(xiàn)在高壓、低溫等極端條件下的載流子擴(kuò)散可視化研究(ACS Energy Lett.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2025)等。
 
  相關(guān)研究成果以“Observation of triplet-assisted long-distance charge-transfer exciton transport in single organic cocrystal”為題,發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作的第一作者是我所1110組肖曄珺副研究員。上述研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、遼寧省興遼英才計(jì)劃、大連市科技人才創(chuàng)新支持計(jì)劃項(xiàng)目、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。

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