【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，南京大學(xué)物理學(xué)院奚嘯翔課題組在電荷密度波材料1T-TaS2研究中取得重要進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)結(jié)合變溫拉曼、電輸運(yùn)測(cè)量和第一性原理計(jì)算，揭示了1T-TaS2從塊體到單層極限隨維度降低而顯著增強(qiáng)的電荷密度波及關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)，為理解該體系中層間耦合、電子關(guān)聯(lián)和電聲耦合等相互作用提供了新的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
 

　　電荷密度波是凝聚態(tài)物理中典型的自發(fā)對(duì)稱性破缺現(xiàn)象，通常伴隨著周期性晶格畸變和電子能帶重構(gòu)。層狀過(guò)渡金屬硫族化合物1T-TaS2是研究電荷密度波及其關(guān)聯(lián)電子態(tài)的經(jīng)典體系。隨溫度降低，塊體依次進(jìn)入非公度、近公度和公度電荷密度波相，并在公度相中表現(xiàn)出絕緣態(tài)。然而，該絕緣基態(tài)究竟源于電子關(guān)聯(lián)導(dǎo)致的莫特物理，還是層間二聚化引起的單粒子能隙，長(zhǎng)期以來(lái)存在爭(zhēng)議。此外，電荷密度波形成機(jī)制也是該領(lǐng)域長(zhǎng)期關(guān)注的重要問(wèn)題。原子薄層1T-TaS2中層間耦合和介電屏蔽顯著減弱，為澄清上述問(wèn)題提供了關(guān)鍵切入點(diǎn)。
 

　　針對(duì)上述問(wèn)題，團(tuán)隊(duì)制備了從單層到多層的高質(zhì)量1T-TaS2器件，并利用拉曼光譜探測(cè)到電荷密度波誘導(dǎo)的折疊聲子模，證明了公度電荷密度波晶格重構(gòu)可穩(wěn)定至單層極限(圖1a)。變溫拉曼和電輸運(yùn)結(jié)果表明，近公度-非公度相變?cè)趩螌訕悠分腥匀淮嬖?，且相變溫度較塊體提高約50 K；具有熱回滯一階特征的公度-近公度相變僅在單層消失，表明該一階相變依賴于層間耦合(圖1b)。此外，隨著厚度減薄，熱激活能隙顯著增大，單層樣品約147 meV(圖1c)。低溫輸運(yùn)符合Efros-Shklovskii變程躍遷模型，單層極限下的載流子局域化長(zhǎng)度約0.36 nm，與晶格常數(shù)相當(dāng)(圖1c)，表明載流子呈現(xiàn)強(qiáng)局域化特征。
 

　　基于拉曼和電輸運(yùn)結(jié)果，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了1T-TaS2的厚度-溫度相圖(圖2)，系統(tǒng)揭示了原子薄層樣品中顯著增強(qiáng)的電荷密度波。為理解維度效應(yīng)的來(lái)源，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步開(kāi)展了包含局域U和非局域V庫(kù)侖相互作用的第一性原理計(jì)算。結(jié)果表明，隨著厚度減薄，介電屏蔽的減弱使得U和V均得到增強(qiáng)，其中V可顯著增大晶格畸變(圖1d)，進(jìn)而增強(qiáng)電荷密度波，與實(shí)驗(yàn)中觀察到的相變溫度隨厚度減薄而增強(qiáng)一致。同時(shí)，相變溫度和熱激發(fā)能隙隨厚度減薄而單調(diào)增強(qiáng)，更符合低維極限下屏蔽減弱、庫(kù)侖相互作用增強(qiáng)的關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)圖像，而無(wú)法通過(guò)基于單粒子圖像的層間二聚化機(jī)制進(jìn)行解釋。
 

　　該工作系統(tǒng)揭示了原子薄層1T-TaS2中的維度效應(yīng)，表明維度可作為調(diào)控關(guān)聯(lián)電子態(tài)的有效手段。相關(guān)發(fā)現(xiàn)不僅有助于理解1T-TaS2中電荷密度波與低溫絕緣態(tài)的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，也為后續(xù)通過(guò)柵壓調(diào)控、介電環(huán)境設(shè)計(jì)和范德華異質(zhì)結(jié)工程探索金屬、超導(dǎo)及其他新奇量子物態(tài)提供了新的實(shí)驗(yàn)體系。
 

　　相關(guān)成果以“Strongly Enhanced Charge-Density Waves and Correlated Insulating State in Atomically Thin 1T-TaS2”為題發(fā)表于《Physical Review Letters》，并入選“編輯推薦”。南京大學(xué)物理學(xué)院博士后劉敢、博士研究生劉鈺璐、羅琪凌為論文共同第一作者，奚嘯翔和盧毅教授為共同通訊作者，溫錦生教授課題組提供了高質(zhì)量1T-TaS2單晶樣品。日本國(guó)立材料研究所Takashi Taniguchi和Kenji Watanabe研究員提供了氮化硼晶體。南京大學(xué)王梅雨老師負(fù)責(zé)了電鏡表征，孫建教授參與了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的討論。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、江蘇省自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)和中國(guó)博士后科學(xué)基金的資助，以及南京大學(xué)物理學(xué)院、固體微結(jié)構(gòu)物理全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心和江蘇省物理科學(xué)研究中心的支持。
 

　　引用：物理學(xué)院奚嘯翔團(tuán)隊(duì)揭示原子薄層1T-TaS2中增強(qiáng)的電荷密度波與關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)-南京大學(xué)
【引用時(shí)間：2026年8月10日】